طالقانی از طرفداران دکتر مصدق و از اعضای جبهه ملی بود و در دوران پس از کودتای ۲۸ مرداد به فعالیت در نهضت مقاومت ملی پرداخت او در سال ۱۳۳۹ جزء هیئت مؤسس جبهه ملی دوم بود و در کنگره ۱۳۴۱ جبهه ملی از سوی شرکت کنندگان در کنگره به عضویت در شورای مرکزی انتخاب شد. طالقانی سخنرانی افتتاحیه کنگره جبهه ملی ایران را انجام داد.